富镍正极制备新方法诞生！有望为下一代锂离子电池带来希望
时间:2020-12-28 10:55来源:DeepTech深科技 作者:综合报道
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图 | Science封面 （第370卷，第6522期）
随着便携式电子设备及远程电动汽车的快速发展，人们希望锂电池同时具有多种特性，容量大、安全性高、使用寿命长......但有这样一个问题，如果镍含量高，锂离子电池容量可以显著提升，稳定性却会变差，而稳定性变差很可能带来安全隐患。
近日，美国能源部太平洋西北国家实验室（PNNL）Jie Xiao 的研究团队，发现了使单晶、富含镍的正极更坚固、更高效的方法。他们还开发了扩散诱导应力模型，以了解平面滑动的起源，他们还得到了避免裂纹的方法，打破了锂离子电池不能持久的障碍，该研究成果已发表在Science封面。
谈及该研究的初衷，该研究的通讯作者 Jie Xiao 说：“解决富镍稳定性的问题对电池制造商有极大的吸引力，也对电动汽车的发展会有巨大的推动作用。”
Yujing Bi 是 Jie Xiao 研究组的一员，也是该论文的第一作者，他在今年一月就发表过用生物组织结构的厚�；げ憧梢允迪指荒阕囱趸镎叨任榷ǖ奈恼�。针对单晶合成难点，他表示：“富镍正极在高温下的结构稳定性差，因此，较高的镍含量正极需要较低的合成温度，这与生长单晶所需的高温且费时的煅烧过程相反。”他还称：“单晶的合成本身就有很大挑战。”
图 | 单晶表征
放电过程富镍正极材料微裂纹消失
目前，镍、锰和钴的多晶正极材料已用于高级锂电池，但是这些材料在高压下易破裂。裂纹则会导致锂电池副反应增加和循环寿命降低。Bi 等人使用高性能单晶样品LiNi0.76Mn0.14Co0.1O2(NMC76)作为模型材料，来观察不同电压下富镍正极的变化。
观察中发现，在 2.7 至 4.2 V 的低压条件下单晶没有变化，在 4.3 V 时的高压条件下，经过 200 个循环后，晶体表面会看到一些滑动线，而在 4.4 V 的更高压情况下，则会沿（003）平面可观察到断裂力学中的II型裂纹。
图 | 循环稳定测试后 LiNi0.76Mn0.14Co0.1O2 单晶的电化学性能和SEM图像
研究团队将 NMC76 单晶的截止电压提高到 4.8V ，以期观察更高压下单晶的变化情况。对于观察结果，Bi 表示，几乎所有带电的单晶中都存在切片痕迹和微裂纹，有的轻微变形。这可能是因为每一层的滑动同样有可能朝对称的等效方向移动。
而本次研究最重大的发现是，在放电后几乎消除了所有微裂纹的痕迹。大多数单晶都恢复了其原始形态，连变形的单晶内滑层几乎完全滑回到其原始位置。
图 | 在充电状态下120次循环后，单晶 NMC76 的 STEM 图像
图 | 放电状态下 120 次循环后单晶 NMC76 的 STEM 图像
单晶的尺寸保持在3.5微米以下同样可以避免裂纹
除了放电过程，还有什么方法可以避免裂纹产生？是否与单晶尺寸有关？研究团队用各向同性扩散引起的应力模型，来预测裂纹是否可以在单晶内部稳定，他们将脱锂过程中颗粒内部应变能与断裂能的比较，去作为评价单晶 NMC76 临界尺寸的标准。
图 | 模拟的圆柱扩散诱导应力模型
图 | 脱锂过程中Li浓度和应力的时间演化
实验结果得出了重要结论，单晶的临界尺寸的下限估计为 3.5 微米，低于该值时，可以认为颗粒内部的裂纹稳定。“我们的发现提供了一些策略来稳定单晶富镍NMC。” Jie Xiao 说，“可以通过减小晶体尺寸至 3.5mm 以下，通过修改结构对称性吸收累积的应变能，或者简单地优化电荷深度而不牺牲很多可逆容量。”
事实上，单晶相对于多晶，能较少地受到周围环境影响，特别是富镍正极可提供高功率和稳定性。但是随着电池的循环使用，正极结构可能会被破坏，而此次研究人员发现的避免裂纹的方法，有望为下一代锂离子电池带来希望。
(责任编辑：子蕊)
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